Η Βιβλιοθήκη της Ιεράς Αρχιεπισκοπής Αθηνών ξεκίνησε τη λειτουργία της τον Σεπτέμβριο του 2010 στο ιστορικό κτίριο του παλαιού Κακουργιοδικείου Αθηνών στη συνοικία Ψυρρή.
Σκοπός της Βιβλιοθήκης είναι να προσφέρει ένα φιλικό και ευχάριστο περιβάλλον όπου ο κάθε ένας θα έχει τη δυνατότητα να μελετήσει καθώς και να αναζητήσει ένα μεγάλο φάσμα επιστημονικών και λοιπών πληροφοριών.
Η Βιβλιοθήκη διαθέτει Αναγνωστήριο και απευθύνεται κυρίως σε μελετητές και ερευνητές καθώς και σε όλους όσους αγαπάνε και εκτιμάνε τον πολιτισμό, την παιδεία και το βιβλίο.
Όσον αφορά την αυτοματοποίηση των λειτουργιών της, αυτή πραγματοποιείται με τη χρήση μιας σχεσιακής βάσης δεδομένων. Για την επεξεργασία του υλικού της χρησιμοποιούνται τα ελληνικά και διεθνή πρότυπα, ενώ η ταξινόμηση των συλλογών της πραγματοποιείται με το Δεκαδικό Ταξινομικό Σύστημα Dewey (DDC). Επίσης, σε συνεργασία με το Εθνικό Κέντρο Τεκμηρίωσης στη Βιβλιοθήκη λειτουργεί η τελευταία έκδοση του βιβλιοθηκονομικού συστήματος ΑΒΕΚΤ 5.6.
Η Βιβλιοθήκη δεν αποτελεί πια έναν χώρο για μελέτη και για φύλαξη του έντυπου υλικού, αλλά αντίθετα έχει μετασχηματιστεί σε ένα κομβικό σημείο ανταλλαγής πολιτισμού – κουλτούρας, ένα σημείο επικοινωνίας και κοινωνικής συνεύρεσης. Την ίδια στιγμή, η Βιβλιοθήκη αποτελεί τόπο μελέτης παρέχοντας χώρο για προσωπική σπουδή και συλλογισμό.
Φιλοδοξία μας είναι να βρισκόμαστε στην αιχμή της τεχνολογίας των Βιβλιοθηκών, ώστε να απαντάμε και να ανταποκρινόμαστε στις ανάγκες και τις τρέχουσες εξελίξεις, είτε αυτές σχετίζονται με την σχεδίαση και εσωτερική αρχιτεκτονική δόμηση ή αναδιάταξη του χώρου των Βιβλιοθηκών, είτε με την σχεδίαση εξειδικευμένων προγραμμάτων για συντομοτερη και ευκολότερη εξυπηρέτηση του κοινού.